近日，华中科技大学机械科学与工程学院、材料科学与工程学院团队在内聚性粉体颗粒流化床原子层沉积（FB-ALD）过程优化研究方面取得新进展。相关成果以“A combined CFD-DDPM modeling and experimental study on cohesive particle atomic layer deposition process”为题发表于国际期刊《International Journal of Heat and Mass Transfer》。唐思远为论文第一作者，刘潇与陈蓉为论文通讯作者。研究通过CFD-DDPM数值模拟与实验验证相结合，系统揭示了流化气速与前驱体通量对ALD工艺效率与前驱体利用率的耦合影响，给出了面向内聚性颗粒ALD的关键参数优化窗口，为提升颗粒包覆工艺的效率与经济性提供了可量化的设计依据。
流化床原子层沉积能够在颗粒表面构筑均匀、致密的超薄功能膜层，已在含能颗粒改性、电极材料与催化粉体等方向展现出广泛应用潜力。然而，对于常见的微纳尺度内聚性粉体，颗粒间的强内聚力容易导致团聚并破坏流化质量，导致气固接触不均、传质差异显著，进而影响包覆均匀性。同时，团聚体与床层高密度堆积还可能形成“传质孔道”，造成前驱体溢出与浪费，最终在工程放大与成本控制上形成瓶颈。因此，在保证包覆质量的同时，实现“包覆效率-前驱体利用率”的最优平衡，成为内聚性颗粒FB-ALD亟待解决的核心问题。
针对上述挑战，团队在CFD-DDPM（Dense Discrete Phase Method）模型的基础上对颗粒进行内聚力、摩擦力等相互作用力的正确描述，并引入基于实验的参数修正以提升对内聚性粉体真实流化行为的刻画能力。研究指出，休止角可直接反映颗粒宏观流动性，且与颗粒间摩擦密切相关，因此可通过休止角实验来确定模型中的切向接触参数并校准摩擦系数，从而更准确地表征内聚性颗粒的流化特性。
在此基础上，团队采用实验测得的床层压降与床层膨胀比对模型进行验证，确保模拟结果可用于过程参数的定量预测与优化。在模型验证部分，研究表明“考虑内聚修正”对再现实验现象至关重要：未修正模型在气速达到最小流化速度时压降稳定于约140 Pa，并给出最小流化速度约0.06 m/s；而加入内聚修正后稳定压降约120 Pa，最小流化速度提高至约0.1 m/s，与实验结果更加一致。这一差异来源于内聚力促使团聚体形成，使颗粒更难充分流化并抑制床层膨胀。
在此基础上，团队重点考察了流化气速与前驱体通量两大关键参数。研究发现：虽然气速超过最小流化速度后床层压降趋于稳定，但前驱体利用率并不随气速单调提升。模拟结果显示，前驱体利用率与包覆效率会随气速先升后降，在约0.25 m/s处达到最优；进一步归纳得到，当气速保持在2–3倍最小流化速度（2Umf–3Umf）范围内，可在“颗粒动力学强化”和“前驱体在床层停留时间”之间取得最佳平衡，从而最大化气固接触效率并获得最高利用率。研究进一步揭示了“气速过高反而变差”的原因：当气速高于约0.25 m/s时，床层孔隙率与气泡扰动增强，容易出现气体旁路，导致前驱体提前溢出，出口前驱体流量曲线出现明显“双峰”特征，表明相当一部分前驱体未充分与颗粒表面反应便穿床逸出，导致利用率快速下降。
在前驱体通量方面，研究指出通量对工艺效率与前驱体消耗的权衡同样关键：更高通量可显著提高包覆效率，但会导致前驱体利用率明显下降。综合模拟结果，团队将0.03 g/min确定为兼顾工艺效率与前驱体消耗的折中最优通量，并据此开展实验。实验中，当脉冲时间为150 s时生长厚度趋于稳定，得到前驱体利用率76.2%，与模拟预测的81.9%高度一致（偏差小于10%），验证了模型用于过程设计与参数优化的可靠性。同时，研究也解释了实验利用率略低于模拟的原因：实际反应腔体更复杂，腔壁反应位点可能额外消耗前驱体，且出口难以监测到明显的TMA与H2O信号，使得部分产物信号并非完全来自颗粒表面反应。
为支撑上述结论，团队在实验体系中选用粒径约2 μm的ZnO颗粒，采用氮气交替携带TMA（trimethylaluminum）与H2O进入反应腔，并通过压差实时监测最小流化速度；结合四极杆质谱监测气体反应进程、ICP-OES测定Al含量并换算膜厚，同时使用TEM评估包覆均匀性，从而实现“实验—仿真”闭环对照。该工作以“可校准的多物理场流化模型+实验一致性验证”为核心，明确给出了内聚性颗粒FB-ALD过程中的关键优化窗口（气速2Umf–3Umf、通量约0.03 g/min），并从机理层面解释了高气速引发旁路穿透、高通量造成前驱体累积与浪费等现象，为后续反应器过程放大与颗粒包覆制造的经济化运行提供了可复用的方法学框架。
文章链接：https://doi.org/10.1016/j.ijheatmasstransfer.2026.128600
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