把表面反应与制造过程连接起来
以原子层沉积（ALD）与原子层刻蚀（ALE）为重点，结合多尺度模拟、材料数据与人工智能，研究前驱体反应、薄膜生长及工艺条件之间的联系。
先看全局：从原子到工艺
ALD 与 ALE：一个循环里发生什么？
先把“生长”和“去除”分开，再理解每一步为什么需要反应与传输模型。
ALD · 分步生长
- 前驱体 A吸附并反应
- 吹扫 / 抽空清除残余物
- 反应物 B完成表面反应
- 吹扫 / 抽空准备下一循环
按顺序重复；每循环的厚度变化不固定为完整单层。
ALE · 分步去除
- 表面改性改变近表面化学
- 吹扫 / 抽空清除残余物
- 选择性去除移走改性区域
- 吹扫 / 抽空准备下一循环
按顺序重复；每循环的厚度变化不固定为完整单层。
以上为典型时间分隔流程。空间 ALD 用不同反应区分隔反应物；ALE 去除可采用热化学或受控等离子体过程，自限制行为取决于材料与工艺窗口。
为什么要分步？“原子层”是否等于每次一层？
分步和吹扫/抽空有助于分隔反应物、清除副产物。ALD 依赖合适条件下的自限制表面反应；ALE 需要改性与去除步骤在合适的过程窗口内协同工作。每循环厚度变化取决于材料、表面与条件，不应直接等同于一层原子。
概念依据：Harvard Gordon 组：ALD 表面反应；ALE 机制综述（2026）。这些教学说明与下方中心已发表研究分别标注。
从表面化学到反应器过程
ALD 通过交替、自限制的表面反应形成薄膜；ALE 通过分步的表面改性与去除控制刻蚀。前驱体反应性、物种传输与工艺条件共同影响生长和表面演化。多尺度研究通过传递有物理意义的参数，把这些问题联系起来。
第一次看到这些缩写？打开术语速查
- DFT · 密度泛函理论
- 从电子结构计算能量，研究吸附与反应路径。
- KMC · 动力学蒙特卡洛
- 按事件速率抽样，模拟生长与表面结构随时间变化。
- CFD · 计算流体力学
- 描述流动、传输及相关反应如何在空间中分布。
- FEM / HPEM
- 有限元方法 / 混合等离子体设备模型；在所列 ALE 研究中用于反应器与粒子分布分析。
DFT → KMC
反应路径与能垒 → 事件速率与生长
连续表面动力学 / 孔扩散 ↔ CFD
分别描述表面反应、深孔传输及设备流动
FEM / HPEM → Cellular method
粒子分布 → 表面演化
前驱体如何改变薄膜？
在 HfO₂ 沉积研究中，DFT 与 KMC 联合比较两类 Hf 前驱体，分析表面位点、配体空间位阻与薄膜生长、形貌之间的关系。区域选择性 ALD 研究则把 DFT、微动力学与数值成核模型结合起来，研究成核延迟。
反应物能否到达深处？
针对高深宽比结构与多孔电极，研究将反应器流动、孔内扩散和表面反应联系起来，分析传输对覆盖的影响。空间 ALD 中还需考虑基底运动、气体隔离与前驱体夹带。
工艺条件如何塑造刻蚀表面？
SiO₂ 的 CHF₃/Ar 等离子体 ALE 研究，将反应器 FEM/HPEM 分析与 cellular method 耦合，把粒子分布与表面形貌演化联系起来，并与实验比较刻蚀深度和粗糙度。
已发表研究：多尺度 ALE [2]。这一模型路径区别于 ALD 的 DFT–KMC 生长模型。
从机理模型到条件选择
空间 ALD 工艺研究结合吸附动力学与流体模型，分析基底速度、覆盖、CVD 混入及气体和前驱体消耗，并用高斯过程驱动的主动学习选择工艺条件，再通过实验检验。
已发表研究：工艺优化与主动学习 [4]。模型结论对应论文所研究的工况。
让数据成为计算与实验的连接点
材料数据库组织已有知识，机器学习建立条件与响应之间的关系，主动学习帮助选择值得补充的计算或实验。数据的来源、适用范围和误差需要与预测一起保留。
P3：原子层沉积数据库
P3 平台由华中科技大学微纳材料设计与制造研究中心开发，提供 ALD 数据查询与可视化，以及前驱体相关的分析工具。
- 文献数据与查询检索与可视化沉积相关信息。
- 前驱体熔点预测 · Beta使用预训练机器学习模型预测金属有机前驱体熔点。
- 选择性前驱体分析分析不同基底上的选择性前驱体候选。
物理先验与机器学习原子间势
原子间势把能量与原子力的描述带入更大尺度的原子模拟。研究将晶格反演方法与神经网络修正结合，并在金属体系和 Ta–He 系统中考察局域环境、缺陷及迁移等问题。[10] [5]
物理先验（晶格反演 / 对相互作用）＋ 神经网络修正 → 原子间势，用于描述能量与原子力。相关论文已在金属 / Ta–He 体系中验证；反应体系需要另行训练与检验。
进一步推进：面向反应体系的可靠模型
面向 ALD / ALE 的下一步研究，可把前驱体、基底、吸附物及成键/断键构型纳入训练数据，结合不确定性识别与新的第一性原理计算，逐步检验反应路径和目标工况下的可靠性。这是进一步拓展方向，尚不将现有金属 / Ta–He 势视为已验证的 ALD / ALE 反应势。
代表论文
从中心论文列表中选取与表面反应、多尺度过程、数据与原子模拟直接相关的工作。点击 DOI 查看原始论文。
Steric Hindrance and Film Quality in HfO2 Atomic Layer Deposition: Comparative Kinetic Monte Carlo Simulation of TEMA-Hf and HfCp(NMe2)3 Precursors
DFT + KMC：前驱体空间位阻与 HfO₂ 生长。
Process condition optimization for atomic layer etching: Insights into surface phenomena from multiscale computational framework and experiments
FEM/HPEM + cellular method：SiO₂ 等离子体 ALE。
Multiscale CFD modelling for conformal atomic layer deposition in high aspect ratio nanostructures
CFD 与孔内扩散、连续表面动力学耦合。
Multiscale computational fluid dynamics modelling of spatial ALD on porous Li-ion battery electrodes
多孔电极中空间 ALD 的多尺度反应与传输。
Quantitative modeling of substrate velocity effects on deposition efficiency and precursor consumption in spatial ALD
吸附/传输模型与主动学习辅助工艺优化。
Nucleation Delay in Selective Atomic Layer Deposition: Density Functional Insights Coupled Numerical Nucleation Model
选择性 ALD 中的 DFT、微动力学与成核研究。
Development of a multi-element neural network modified lattice inversion potential and application to the Ta-He system
多元素 NN-LIP 在 Ta–He 系统中的应用。
Density Functional Theory-Assisted Active Learning-Driven Organic Ligand Design for CsPbBr3 Nanocrystals
DFT 辅助的主动学习配体计算设计。
围绕可验证的机制，开展计算与实验合作
关注 ALD / ALE、多尺度过程、材料数据与原子模拟的交叉研究。