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2024年7月,Applied Catalysis A:General 发表我中心单斌教授团队关于莫来石型金属氧化物在多相催化领域研究进展的综述文章“Advancements in rare earth mullite oxides (AMn2O5) for catalytic oxidation: Structure, activity and design strategies”,DOI:https://doi.org/10.1016/j.apcata.2024.119872。顿耀辉为文章第一作者,单斌教授、杜纯副教授为文章通讯作者。
由于稀土元素特殊的电子构型,稀土催化材料在多相催化领域具有广泛的应用。与其他金属氧化物相比,稀土基莫来石型AMn2O5金属氧化物具有稳定的骨架结构与多价态Mn共存的特性,其表面形成丰富的活性氧物种,特定晶面暴露的Mn-Mn二聚体可作为活性位点参与氧气解离,这些特征使得莫来石型金属氧化物在多相催化领域表现出优秀的催化活性和热稳定性,在机动车尾气治理和可挥发性有机物消除中应用潜力巨大,有望替代价格高昂的传统贵金属催化剂。
本文深入研究莫来石型金属氧化物的结构,识别其特殊的晶体结构,包括四种不等效晶格氧物种和由MnO6、MnO5多面体形成的框架结构,从热稳定性和催化活性的角度,阐明其催化性能与结构之间的关系,为莫来石型金属氧化物催化剂的改性提供基础。
针对目前莫来石型金属氧化物的改性策略,文章整理总结五种改性思路,包括形貌控制、成分调节、表面改性、混合相构筑以及酸处理,并根据已发表的相关工作探讨不同改性策略的优势。基于机动车尾气治理和可挥发性有机物消除不同的应用要求和特点,本文总结五种改性策略在不同催化反应中的具体应用,讨论其改性机理,为设计下一代改性莫来石型金属氧化物催化剂提供观点和思路,拓展催化材料的新体系。
展望未来,文章呼吁对于莫来石型金属氧化物可应用的催化反应还能进一步拓展,同时需要加强对复杂气氛下莫来石型金属氧化物性能表现和反应机制的研究。要进一步提高莫来石型金属氧化物的催化性能,可深入考虑多种改性手段耦合的思路,进一步提高其抗水性、抗毒性,以更好地适应实际工况,并开展材料扩大化生产的探索。除此之外,原位表征手段与新型计算理论的开发也有助于解析莫来石型金属氧化物在不同催化反应的反应机理,促进对该材料深入的理解。
该文章得到了国家自然科学基金(52171209)、湖北省自然科学基金(2023AFB715)、云南贵金属实验室有限公司开放项目(YPML-2023050279)、云南贵金属实验室有限公司重大科研项目(YPML-2023050205)的大力支持。