碳颗粒燃烧新型催化剂-大孔莫来石

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2017-04-26 19:04:36 作者: 所属分类:学术动态, 科研亮点 阅读:344

随着人们生活水平的提升,汽车也逐渐成为寻常百姓家的刚需产品,这是时代进步的标志之一。汽车的确为人们的出行带来便利,但与此同时,由它产生的环境污染问题不容小觑。近几年因尾气排放引发的空气污染问题日益严重,全国多地雾霾频发,这引起了社会大众的普遍关注,也成为了政府相关部门的工作重点之一。关于空气污染的处理,颗粒污染物将成为问题核心。而颗粒污染物的主要来源之一就是柴油车尾气中的碳颗粒,处理这一污染源常用的技术是碳颗粒捕集技术(DPF)。DPF技术是将尾气中碳颗粒收集到涂敷有催化剂的滤网表面再在高温下将其燃烧以去除的技术。传统的催化剂以铂贵金属为主,价格昂贵且高温稳定性差,因此,寻找价格低廉,性能优异的高性价比催化剂是现阶段研究的热点之一。

锰基莫来石氧化物(SmMn2O5)具有很好的氧化催化性能,最初应用于将一氧化氮转化为二氧化氮的过程中,相关成果在2012年发表于《科学》杂志(先进材料设计实验室单斌教授为作者之一)。然而,共沉淀法制备的锰基莫来石氧化物是呈团聚状的纳米颗粒,内部孔隙很小,碳颗粒(>25nm)容易沉积至催化剂表面,从而减少碳颗粒-催化剂-反应气的三相接触界面,抑制了碳颗粒燃烧的催化活性,提高了碳颗粒燃烧的温度。为了增大碳颗粒-催化剂-反应气的三相接触面积,进一步降低碳颗粒燃烧温度,单斌教授在研究中选取了多种方式调控莫来石型氧化物的形貌,其中采用乙二醇-甲醇有机溶液燃烧法制备出的锰基莫来石氧化物具有内部联通大孔结构(>50nm),可以有效防止碳颗粒在催化剂表面团聚堆积,从而拥有更多的气体-碳颗粒-催化剂三相接触位点,即反应活性位更多,因而表现出最优催化活性。

 

图1 碳颗粒+催化剂的扫描电子显微镜图

 

从图中可以看出,当反应物中有氮氧化物(NO+O2)时,碳颗粒的燃烧温度会明显地进一步降低。具体而言,对于大孔莫来石催化剂,当转化率为50%和90%时,碳颗粒的起燃温度分别是283℃、368℃和420℃,这远远低于未经催化的碳颗粒燃烧温度。

总的来说,研究结果表明,SmMn2O5可以有效促进碳颗粒的燃烧,属于极具潜力的非贵金属催化剂。

图2 a:碳颗粒燃烧催化性能;b:碳颗粒燃烧活化能 (实线:NO+O2;虚线:O2)

此项研究成果发表于英国化学学会(RSC)旗下催化期刊Catalysis Science & Technology(Catal. Sci. Technol., 2017, 7, 838-847),并被选为”2017 Catalysis, Science and Technology Hot Articles”(http://pubs.rsc.org/en/journals/articlecollectionlanding?sercode=cy&themeid=a4189d53-9b70-4ab7-8289-6e0c02cc2a54)。冯子健博士为该研究论文的第一作者,单斌教授、曹坤博士为通讯作者。此项研究获得了中国国家基础研究计划(2013CB934800),国家自然科学基金(No. 51572097,51575217)等基金组织的大力支持。